Advertisement

Il Nuovo Cimento B (1971-1996)

, Volume 54, Issue 1, pp 43–67 | Cite as

Infra-red multiphoton processes

I: « Phenomenological » cross-section, « reaction-decay function » and « apparent » cross-section; focused and collimated beams; scale factors and pulse structure effects
  • A. Galli
Article
  • 12 Downloads

Summary

For the first time, to the author’s knowledge, a detailed entirely phenomenological analysis is proposed of single-frequency multiple photon processes. A « phenomenological cross-section », already defined by someone else, is looked on at first to measure the reaction rate during the pulse passage. Hence a « reaction-decay function » is introduced for the first time to account properly for the activated molecules which react afterwards when the pulse is over. The two mentioned quantities allow then the plain definition of an intensity-independent « apparent cross-section » which is suitable to measure the total change undergone by the molecules belonging initially to the same elementary volume. This apparent cross-section, or some immediately related quantity, stands for the wished system-independent parameter within the limits pointed out. The macroscopic « absolute reaction probability per pulse » can be easily linked to the apparent cross-section and thus seized the actual meaning of experiments where the pulse duration is varied. General expressions for the absolute reaction probability are derived in the case of ideally focused not attenuated beams. These expressions are found to scale as to various parameters in the expected way which is shown to be typical of the focusing action in threshold processes.32SF6 dissociation is briefly looked at as a stimulating example to illustrate a few immediate aspects of the proposed analysis. In particular there it is found that, when the pulse is over, the contribution to the reaction of the residual (activated) molecules can be very significant and that the average lifetime of these residual molecules attains a few μs under given conditions. It is fleetingly hinted at further generalizations of the analysis and possible uses of it in like fields.

Инфракрасные многоф отонные процессы

I: « Феноменологическо е » поперечное сечени е, « функция реакции ра спада » и « кажущееся » попереч реакции распада » и « к ажущееся » поперечно е сечение; фокусированные и кол лимированные пучки; м асштабные факторы и эффекты стр уктуры импульсов

Резюме

Впервые, по мнению авт ора, проводится подробный полностью феноменологический анализ одночастотны х многофотонных проц ессов. « Феном одночастотных много фотонных процессов. « Феноменологическое » поперечное сечение, определенное ранее, и спользуется для изме рения интен Феноменологическое » поперечное сечение, определенное ранее, и спользуется для изме рения интенсивности реакции во время прох ождения импульса. Сле довательно, « функция реакции ра определенное ранее, и спользуется для изме рения интенсивности реакции во время прох ождения импульса. Сле довательно, « функция реакции распада » вво дится для описания во збуденных молекул, ко торые взаимодейству ют после прохожд интенсивности реакц ии во время прохожден ия импульса. Следоват ельно, « функция реакц ии распада » вводится для описания возбуде нных молекул, которые взаимодействуют пос ле прохождения импул ьса. Эти две вышеуказа нные величины дают пр остое определение не зависящего от интенс ивност Следовательно, « функ ция реакции распада » вводится для описани я возбуденных молеку л, которые взаимодейс твуют после прохожде ния импульса. Эти две в ышеуказанные величи ны дают простое опред еление не зависящего от интенсивности « ка жущегося поперечног о сечения », которое со ответствует измерен ию полного изменения, которое претерпе для описания возбуде нных молекул, которые взаимодействуют пос ле прохождения импул ьса. Эти две вышеуказа нные величины дают пр остое определение не зависящего от интенс ивности « кажущегося поперечного сечения », которое соответств ует измерению полног о изменения, которое п ретерпевают молекул ы, принадлежащие перв оначально элементар ному объему. Это « кажу щееся поперечное взаимодействуют пос ле прохождения импул ьса. Эти две вышеуказа нные величины дают пр остое определение не зависящего от интенс ивности « кажущегося поперечного сечения », которое соответств ует измерению полног о изменения, которое п ретерпевают молекул ы, принадлежащие перв оначально элементар ному объему. Это « кажу щееся поперечное сеч ение » обозначает жел ательный параметр, не зависящий от системы. Макроскопическая « а бсолют вышеуказанные велич ины дают простое опре деление не зависящег о от интенсивности « к ажущегося поперечно го сечения », которое с оответствует измере нию полного изменени я, которое претерпева ют молекулы, принадле жащие первоначально элементарному объем у. Это « кажущееся попе речное сечение » обоз начает желательный п араметр, не зависящий от системы. Макроскоп ическая « абсолютная вероятность реакции », отнесенная на один и мпульс, может быть лег ко связана с « кажущим ся поперечным се зависящего от интенс ивности « кажущегося поперечного сечения », которое соответств ует измерению полног о изменения, которое п ретерпевают молекул ы, принадлежащие перв оначально элементар ному объему. Это « кажу щееся поперечное сеч ение » обозначает жел ательный параметр, не зависящий от системы. Макроскопическая « а бсолютная вероятнос ть реакции », отнесенн ая на один импульс, мож ет быть легко связана с « кажущимся попереч ным сечением « и, следо вательно, определяет фактическое среднее для экспериментов, в к оторых длительность импуль сечения », которое соо тветствует измерени ю полного изменения, к оторое претерпевают молекулы, принадлежа щие первоначально эл ементарному объему. Э то « кажущееся попере чное сечение » обозна чает желательный пар аметр, не зависящий от системы. Макроскопич еская « абсолютная ве роятность реакции », о тнесенная на один имп ульс, может быть легко связана с « кажущимся поперечным сечением « и, следовательно, опр еделяет фактическое среднее для эксперим ентов, в которых длите льность импульса мен яется. Выводятся общи е выражения для абсол ютной вероятности ре акции в случае идеаль но сфокусирован изменения, которое пр етерпевают молекулы, принадлежащие перво начально элементарн ому объему. Это « кажущ ееся поперечное сече ние » обозначает жела тельный параметр, не з ависящий от системы. М акроскопическая « аб солютная вероятност ь реакции », отнесенна я на один импульс, може т быть легко связана с « кажущимся поперечн ым сечением « и, следов ательно, определяет ф актическое среднее д ля экспериментов, в ко торых длительность и мпульса меняется. Выв одятся общие выражен ия для абсолютной вер оятности реакции в сл учае идеально сфокус ированных, не ослабле нных пучков. Эти выраж ения обнаруживают ск ейлинг по различным п араметрам. Расс принадлежащие перво начально элементарн ому объему. Это « кажущ ееся поперечное сече ние » обозначает жела тельный параметр, не з ависящий от системы. М акроскопическая « аб солютная вероятност ь реакции », отнесенна я на один импульс, може т быть легко связана с « кажущимся поперечн ым сечением « и, следов ательно, определяет ф актическое среднее д ля экспериментов, в ко торых длительность и мпульса меняется. Выв одятся общие выражен ия для абсолютной вер оятности реакции в сл учае идеально сфокус ированных, не ослабле нных пучков. Эти выраж ения обнаруживают ск ейлинг по различным п араметрам. Рассматри вается32SF6 диссоциаци я, как стимулирующий п ример для иллюстраци и некоторых аспектов пр Это « кажущееся попер ечное сечение » обозн ачает желательный па раметр, не зависящий о т системы. Макроскопи ческая « абсолютная в ероятность реакции », отнесенная на один им пульс, может быть легк о связана с « кажущимс я поперечным сечение м « и, следовательно, оп ределяет фактическо е среднее для экспери ментов, в которых длит ельность импульса ме няется. Выводятся общ ие выражения для абсо лютной вероятности р еакции в случае идеал ьно сфокусированных, не ослабленных пучко в. Эти выражения обнар уживают скейлинг по р азличным параметрам. Рассматривается32SF6 ди ссоциация, как стимул ирующий пример для ил люстрации некоторых аспектов предложенн ого анализа. В частнос ти, обнаружено, что пос ле прохождения импул ьса вклад в реакцию ос таточ желательный парамет р, не зависящий от сист емы. Макроскопическа я « абсолютная вероят ность реакции », отнес енная на один импульс, может быть легко связ ана с « кажущимся попе речным сечением « и, сл едовательно, определ яет фактическое сред нее для эксперименто в, в которых длительно сть импульса меняетс я. Выводятся общие выр ажения для абсолютно й вероятности реакци и в случае идеально сф окусированных, не осл абленных пучков. Эти в ыражения обнаружива ют скейлинг по различ ным параметрам. Рассм атривается32SF6 диссоц иация, как стимулирую щий пример для иллюст рации некоторых аспе ктов предложенного а нализа. В частности, об наружено, что после пр охождения импульса в клад в реакцию остато чных (возбужденных) мо лекул может быть очен ь существенным и что с реднее время жизни эт их остаточ Макроскопическая « а бсолютная вероятнос ть реакции », отнесенн ая на один импульс, мож ет быть легко связана с « кажущимся попереч ным сечением « и, следо вательно, определяет фактическое среднее для экспериментов, в к оторых длительность импульса меняется. Вы водятся общие выраже ния для абсолютной ве роятности реакции в с лучае идеально сфоку сированных, не ослабл енных пучков. Эти выра жения обнаруживают с кейлинг по различным параметрам. Рассматр ивается32SF6 диссоциац ия, как стимулирующий пример для иллюстрац ии некоторых аспекто в предложенного анал иза. В частности, обнар ужено, что после прохо ждения импульса вкла д в реакцию остаточны х (возбужденных) молек ул может быть очень су щественным и что сред нее время жизни этих о статочных молекул до стигает нескольких м икросекунд при данны х условиях. Вкратце об суждаются дальнейши е о отнесенная на один им пульс, может быть легк о связана с « кажущимс я поперечным сечение м « и, следовательно, оп ределяет фактическо е среднее для экспери ментов, в которых длит ельность импульса ме няется. Выводятся общ ие выражения для абсо лютной вероятности р еакции в случае идеал ьно сфокусированных, не ослабленных пучко в. Эти выражения обнар уживают скейлинг по р азличным параметрам. Рассматривается32SF6 ди ссоциация, как стимул ирующий пример для ил люстрации некоторых аспектов предложенн ого анализа. В частнос ти, обнаружено, что пос ле прохождения импул ьса вклад в реакцию ос таточных (возбужденн ых) молекул может быть очень существенным и что среднее время жиз ни этих остаточных мо лекул достигает неск ольких микросекунд п ри данных условиях. Вк ратце обсуждаются да льнейшие обобщения п редложенного анализ а и возможные примене ния его в аналогичных случаях. « кажущимся поперечн ым сечением « и, следов ательно, определяет ф актическое среднее д ля экспериментов, в ко торых длительность и мпульса меняется. Выв одятся общие выражен ия для абсолютной вер оятности реакции в сл учае идеально сфокус ированных, не ослабле нных пучков. Эти выраж ения обнаруживают ск ейлинг по различным п араметрам. Рассматри вается32SF6 диссоциаци я, как стимулирующий п ример для иллюстраци и некоторых аспектов предложенного анали за. В частности, обнару жено, что после прохож дения импульса вклад в реакцию остаточных (возбужденных) молеку л может быть очень сущ ественным и что средн ее время жизни этих ос таточных молекул дос тигает нескольких ми кросекунд при данных условиях. Вкратце обс уждаются дальнейшие обобщения предложен ного анализа и возмож ные применения его в а налогичных случаях. определяет фактичес кое среднее для экспе риментов, в которых дл ительность импульса меняется. Выводятся о бщие выражения для аб солютной вероятност и реакции в случае иде ально сфокусированн ых, не ослабленных пуч ков. Эти выражения обн аруживают скейлинг п о различным параметр ам. Рассматривается32SF6 диссоциация, как ст имулирующий пример д ля иллюстрации некот орых аспектов предло женного анализа. В час тности, обнаружено, чт о после прохождения и мпульса вклад в реакц ию остаточных (возбуж денных) молекул может быть очень существен ным и что среднее врем я жизни этих остаточн ых молекул достигает нескольких микросек унд при данных услови ях. Вкратце обсуждают ся дальнейшие обобще ния предложенного ан ализа и возможные при менения его в аналоги чных случаях. которых длительност ь импульса меняется. В ыводятся общие выраж ения для абсолютной в ероятности реакции в случае идеально сфок усированных, не ослаб ленных пучков. Эти выр ажения обнаруживают скейлинг по различны м параметрам. Рассмат ривается32SF6 диссоциа ция, как стимулирующи й пример для иллюстра ции некоторых аспект ов предложенного ана лиза. В частности, обна ружено, что после прох ождения импульса вкл ад в реакцию остаточн ых (возбужденных) моле кул может быть очень с ущественным и что сре днее время жизни этих остаточных молекул д остигает нескольких микросекунд при данн ых условиях. Вкратце о бсуждаются дальнейш ие обобщения предлож енного анализа и возм ожные применения его в аналогичных случая х. общие выражения для а бсолютной вероятнос ти реакции в случае ид еально сфокусирован ных, не ослабленных пу чков. Эти выражения об наруживают скейлинг по различным парамет рам. Рассматривается32SF6 диссоциация, как ст имулирующий пример д ля иллюстрации некот орых аспектов предло женного анализа. В час тности, обнаружено, чт о после прохождения и мпульса вклад в реакц ию остаточных (возбуж денных) молекул может быть очень существен ным и что среднее врем я жизни этих остаточн ых молекул достигает нескольких микросек унд при данных услови ях. Вкратце обсуждают ся дальнейшие обобще ния предложенного ан ализа и возможные при менения его в аналоги чных случаях. случае идеально сфок усированных, не ослаб ленных пучков. Эти выр ажения обнаруживают скейлинг по различны м параметрам. Рассмат ривается32SF6 диссоциа ция, как стимулирующи й пример для иллюстра ции некоторых аспект ов предложенного ана лиза. В частности, обна ружено, что после прох ождения импульса вкл ад в реакцию остаточн ых (возбужденных) моле кул может быть очень с ущественным и что сре днее время жизни этих остаточных молекул д остигает нескольких микросекунд при данн ых условиях. Вкратце о бсуждаются дальнейш ие обобщения предлож енного анализа и возм ожные применения его в аналогичных случая х. пучков. Эти выражения обнаруживают скейли нг по различным парам етрам. Рассматривает ся32SF6 диссоциация, как стимулирующий приме р для иллюстрации нек оторых аспектов пред ложенного анализа. В ч астности, обнаружено, что после прохождени я импульса вклад в реа кцию остаточных (возб ужденных) молекул мож ет быть очень существ енным и что среднее вр емя жизни этих остато чных молекул достига ет нескольких микрос екунд при данных усло виях. Вкратце обсужда ются дальнейшие обоб щения предложенного анализа и возможные п рименения его в анало гичных случаях. различным параметра м. Рассматривается32SF6 диссоциация, как стим улирующий пример для иллюстрации некотор ых аспектов предложе нного анализа. В частн ости, обнаружено, что п осле прохождения имп ульса вклад в реакцию остаточных (возбужде нных) молекул может бы ть очень существенны м и что среднее время ж изни этих остаточных молекул достигает не скольких микросекун д при данных условиях. Вкратце обсуждаются дальнейшие обобщени я предложенного анал иза и возможные приме нения его в аналогичн ых случаях. диссоциация, как стим улирующий пример для иллюстрации некотор ых аспектов предложе нного анализа. В частн ости, обнаружено, что п осле прохождения имп ульса вклад в реакцию остаточных (возбужде нных) молекул может бы ть очень существенны м и что среднее время ж изни этих остаточных молекул достигает не скольких микросекун д при данных условиях. Вкратце обсуждаются дальнейшие обобщени я предложенного анал иза и возможные приме нения его в аналогичн ых случаях. иллюстрации некотор ых аспектов предложе нного анализа. В частн ости, обнаружено, что п осле прохождения имп ульса вклад в реакцию остаточных (возбужде нных) молекул может бы ть очень существенны м и что среднее время ж изни этих остаточных молекул достигает не скольких микросекун д при данных условиях. Вкратце обсуждаются дальнейшие обобщени я предложенного анал иза и возможные приме нения его в аналогичн ых случаях. анализа. В частности, о бнаружено, что после п рохождения импульса вклад в реакцию остат очных (возбужденных) м олекул может быть оче нь существенным и что среднее время жизни э тих остаточных молек ул достигает несколь ких микросекунд при д анных условиях. Вкрат це обсуждаются дальн ейшие обобщения пред ложенного анализа и в озможные применения его в аналогичных слу чаях. прохождения импульс а вклад в реакцию оста точных (возбужденных) молекул может быть оч ень существенным и чт о среднее время жизни этих остаточных моле кул достигает нескол ьких микросекунд при данных условиях. Вкра тце обсуждаются даль нейшие обобщения пре дложенного анализа и возможные применени я его в аналогичных сл учаях. (возбужденных) молеку л может быть очень сущ ественным и что средн ее время жизни этих ос таточных молекул дос тигает нескольких ми кросекунд при данных условиях. Вкратце обс уждаются дальнейшие обобщения предложен ного анализа и возмож ные применения его в а налогичных случаях. что среднее время жиз ни этих остаточных мо лекул достигает неск ольких микросекунд п ри данных условиях. Вк ратце обсуждаются да льнейшие обобщения п редложенного анализ а и возможные примене ния его в аналогичных случаях. достигает нескольки х микросекунд при дан ных условиях. Вкратце обсуждаются дальней шие обобщения предло женного анализа и воз можные применения ег о в аналогичных случа ях. условиях. Вкратце обс уждаются дальнейшие обобщения предложен ного анализа и возмож ные применения его в а налогичных случаях. предложенного анали за и возможные примен ения его в аналогичны х случаях. аналогичных случаях.

Riassunto

Si propone per la prima volta, da quanto n’è dato di conoscere, tm’analisi particolareggiata completamente fenomenologica dei processi a molti fotoni con una sola frequenza. Si considera dapprima una « sezione d’urto fenomenologica », già da altri definita, per misurare la velocità di reazione durante il passaggio dell’impulso. Si introduce poi per la prima volta una « funzione decadimento di reazione » che rende ragione delle molecole attivate che reagiscono dopo, quando l’impulso è terminato. Le due citate quantità consentono quindi di definire in modo piano una « sezione d’urto apparente », indipendente dall’intensità, la quale è idonea a misurare la trasformazione complessiva subita dalle molecole che inizialmente occupano lo stesso volume elementare. Questa sezione d’urto apparente, o qualche altra grandezza a lei immediatamente collegata, rappresenta il desiderato parametro indipendente dal sistema entro limiti messi in evidenza. La « probabilità assoluta di reazione per impulso », grandezza macroscopica, può essere facilmente collegata alla sezione d’urto apparente e cosi afferrato il vero significato degli esperimenti dove si cambia la durata dell’impulso. Si deducono espressioni generali per la probabilità assoluta di reazione nel caso di fasci focalizzati ideali non attenuati. Queste espressioni mostrano i fattori di scala suggeriti dall’esperienza, che risultano tipici della focalizzazione nei processi a soglia. La dissociazione dell’SF6 è brevemente considerata come un esempio utile per illustrare alcuni aspetti immediati dell’analisi proposta. In particolare vi si trova che, quando l’impulso è terminato, il contributo alla reazione delle molecole residue attivate può risultare molto importante e ehe la loro vita media raggiunge alcuni μs in date condizioni. Si accenna fugacemente ad ulteriori generalizzazioni dell’analisi ed a suoi possibili usi in campi affini.

Preview

Unable to display preview. Download preview PDF.

Unable to display preview. Download preview PDF.

References

  1. (1).
    M. C. Gower andK. W. Billman:Opt. Commun.,20, 123 (1977).ADSCrossRefGoogle Scholar
  2. (2).
    A. Galli:a) Report 77.18/p, CNEN, Centro di Frascati, Frascati, Roma, Italy (1977);b)Lett. Nuovo Cimento,21, 357 (1978).Errata (top of table I, p. 365): instead ofW (a),σ (b),σ (d),σ (e), it has to be readw (e),σ (d),σ (b),gs (α).Google Scholar
  3. (3).
    M. C. Gower andK. W. Billman:Appl. Phys. Lett.,30, 514 (1977).ADSCrossRefGoogle Scholar
  4. (4).
    J. L. Lyman andS. D. Rockwood:J. Appl. Phys.,47, 595 (1976).ADSCrossRefGoogle Scholar
  5. (5).
    P. Kolodner, C. Wintefeld andE. Yablonovitch:Opt. Commun.,20, 119 (1977).ADSCrossRefGoogle Scholar
  6. (6).
    D. Tal, U. P. Oppenheim, G. Koren andM. Okon:Chem. Phys. Lett.,48, 67 (1977).ADSCrossRefGoogle Scholar
  7. (7).
    N. R. Isenor, V. Merchant, R. S. Hallsworth andM. C. Richardson:Can. J. Phys.,51, 1281 (1973).ADSCrossRefGoogle Scholar
  8. (8).
    G. Hancock, J. D. Campbell andK. W. Welge:a)Opt. Commun.,16, 177 (1976);b)Chem. Phys. Lett.,43, 581 (1976).ADSCrossRefGoogle Scholar
  9. (9).
    S. Speiser andJ. Jortner:Chem. Phys. Lett.,44, 399 (1976).ADSCrossRefGoogle Scholar
  10. (10).
    P. Fettweiss andM. Nève de Mévergnies:Appl. Phys.,12, 219 (1977).ADSCrossRefGoogle Scholar
  11. (11).
    W. Fuss andT. P. Cotter:Appl. Phys.,12, 265 (1977).ADSCrossRefGoogle Scholar
  12. (121).
    J. L. Lyman, R. J. Jensen, J. Rink, C. P. Robinson andS. D. Rockwood:Appl. Phys. Lett.,27, 87 (1975).ADSCrossRefGoogle Scholar
  13. (13).
    F. Brunner, T. P. Cotter, K. L. Kompa andD. Proch:J. Chem. Phys.,67, 1547 (1977).ADSCrossRefGoogle Scholar
  14. (14).
    E. R. Grant, P. A. Schulz, AA. S. Sudbo, Y. R. Seen andY. T. Lee:Phys. Rev. Lett.,40, 115 (1978).ADSCrossRefGoogle Scholar
  15. (15).
    I. Amdur andG. H. Hommes:Chemical Kinetics: Principles and Selected Topics, table 3-2 (New York, N. Y. 1966), p. 79.Google Scholar

Copyright information

© Società Italiana di Fisica 1979

Authors and Affiliations

  • A. Galli
    • 1
  1. 1.C.N.E.N., Divisione Nuove AttivitàCentro di FrascatiFrascatiItalia

Personalised recommendations