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Die Fehlordnung des Natriumazides und deren Einfluß auf die thermische Zersetzung, 4. Mitt.: Über die Programmierung von Zersetzungsreaktionen mit Hilfe von Korngrößenverteilungen

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Zusammenfassung

Am Beispiel der thermischen Natriumazidzersetzung wird gezeigt, daß die Gesamt-Kinetik der Festkörperreaktion 2 NaN3=> 2 Na+3 N2 durch den Parameter Korngröße vorgegeben werden kann, wenn man das NaN3 mit definierter Korngrößenverteilung einsetzt. Dies ist immer dann der Fall, wenn die Geschwindigkeitskonstante eine Funktion der Korngröße ist, so daß sich dieses spezielle Beispiel auf ähnliche Festkörperreaktionen verallgemeinern läßt. Voraussetzung ist, daß die einzelnen Teilchen unabhängig voneinander reagieren, was bei der thermischen Natriumazidzersetzung experimentell belegt werden konnte. Läßt man demzufolge Additivität der zu den Kornfraktionen gehörenden Umsatz/Zeitfunktionen gelten, so kann man einen Ansatz für den Gesamtumsatz mit beliebiger Korngrößenverteilung angeben. Mit der für das NaN3 charakteristischen Umsatz/Zeitfunktion ist der Gesamtumsatz für eineGaußsche Korngrößenverteilung exakt berechenbar. Es werden außerdem die Trivialfälle der Verteilung einer bzw. zweier Kornklassen diskutiert. Weiters wird eine Näherungsmethode für beliebige Umsatz/Zeitfunktionen und Verteilungen mit Hilfe einer Schwerpunktsdeutung beschrieben, die sowohl graphisch als auch numerisch durchgeführt werden kann. Die numerische Näherung wird durch ein Anwendungsbeispiel illustriert. Die für Festkörperreaktionen charakteristischen Umsatz/Zeitfunktionen verlieren dann ihre analytische Form und spiegeln nur mehr die vorgegebene Verteilung wieder. Rückschlüsse auf den Reaktionsmechanismus sind daher bei Pulverreaktionen dieser Art nicht mehr möglich.

Abstract

It is shown that in the case of thermal decomposition of sodium azide the overall kinetics can be predicted by defined particle size of the decomposed sodium azide crystals. This is always the case if the rate constant is a function of the particle size. Hence this special example can be generalized for similar decomposition reactions. It is necessary that the particles decompose independently which could be proved experimentally with sodium azide. If for this reason we state for true that the pressure/time-function of each particle size add together it is possible to set up a formula for the pressure/time-function of any particle size distribution. With the pressure/time function holding for sodium azide of uniform particle size, the total function for a Gauß distribution can be calculated exactly. Moreover, the trivial case of one single particle size and the case of two different particle sizes are discussed. Furthermore an approximation method for any arbitrary pressure/time-functions and distribution by means of “Schwerpunktdeutung” are discussed which can be carried out graphically as well as numerically. The numerical approximation is illustrated by an example. Pressure/time-functions then loose their characteristic form because of their dependence on the particle size distributions under consideration. In this case, reaction mechanism cannot be derived from pressure/time functions.

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Torkar, K., Herzog, G.W., Schintlmeister, W. et al. Die Fehlordnung des Natriumazides und deren Einfluß auf die thermische Zersetzung, 4. Mitt.: Über die Programmierung von Zersetzungsreaktionen mit Hilfe von Korngrößenverteilungen. Monatshefte für Chemie 98, 245–253 (1967). https://doi.org/10.1007/BF00899938

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